La signature chimique des inclusions minérales comme traceur de l’origine des céramiques: l’apport des analyses par LA-ICP-MS
Résumé
The analysis of ceramic raw materials, whether through petrographic observations of the inclusions using a polarizing microscope or through general chemical analysis, may, in some cases, encounter difficulties related to the nature of the clay used by potters. This is particularly the case in the crystalline massifs, such as the Massif Central or the Armorican Massif, where the ubiquity of certain rocks such as granite or gabbro (weathered clays of which have been used by potters to make vessels) does not allow us to accurately identify the origins of the products. In fact, ceramics fashioned using granitic clays from locations several hundred kilome-tres apart, may have similar mineral inclusions and chemical signatures. The same is true for pottery made with rock alteration products such as gabbro and serpentinite, whose outcrops (although less numerous) may also cause doubt as to the exact geographical origin of the clays.These methodological obstacles curtail discussion regarding the exchanges which may have taken place between communities, and thus hamper our understanding of the relationships between human groups. It is, therefore, necessary to develop new approaches to the study of ceramic raw materials, in particular using tools such as the plasma mass spectrometer coupled with a laser ablation sampling system (LA-ICP-MS). This technique has allowed renewed studies of ceramic inclusions, as demonstrated by the work on the sourcing of fluvial shell tempers or the dating of detrital zircon inclusions using U/Pb methods. However, it also allows the sources of ceramic raw materials to be identified through analysis of the clay matrix, including mineral inclusions.This article presents the latest methodological advances made using the LA-ICP-MS technique for distinguishing the origin of ceramic pastes that are petrographically and geochemically similar. By means of several examples, located on the Armorican Massif and chro-nologically spanning the Early Neolithic to the Late Iron Age, we will demonstrate that some of the minerals included in these pastes can be used as tracers to differentiate between productions and to precisely identify clay sources and parent rocks. We will describe how the chemical composition of biotite tablets allows us to distinguish the origins of ceramics whose inclusions correspond to the mineral assemblage of granitic rock. Secondly, we will present the results obtained from the analysis of the biotites included in the clay paste of a Bronze Age urn discovered on Belle-Ile-en-Mer (Morbihan), an island whose geology does not feature granitic outcrops. This urn is, therefore, an import, which may have come from the neighbouring islands of Houat or Hoedic, or from the mainland. Next, we will present the results obtained from the analyses of amphibole grains included in pottery made from alteration clay derived from gabbroic rocks and we will see that this method allows us to identify and distinguish between two main pottery productions from workshops dating to the Late Iron Age. In fact, during this period in Brittany, two production areas used gabbroic clay to produce ceramics: these are located on two different gabbroic massifs, one at Trégomar (Côtes-d’Armor) and the other at Saint-Jean-Du-Doigt (Finistère). Their products were exported over several hundred kilometres, as far as the site of Hengistbury Head in southern England (Morzadec, 1995). However, until analysis of the amphibole grains using LA-ICP-MS, it was very difficult to identify the precise origin of the products.Furthermore, through the unique example of a Bronze Age ‘paléo-onctueuse’ ceramic discovered on the site of Kermenguy (Finistère), we will see that the singularity of a paste does not always allow us to identify its origin. This vessel was made with clay which derived from serpentinite, an ultra-basic rock, only two outcrops of which exist in Brittany: one located at Ty-Lan (Finistère) and the other at Belle-Isle-en-Terre (Côtes-d’Armor). However, since Kermenguy is equidistant from the two outcrops, it is difficult to identify the exact origin of the raw material used. Furthermore, clay from Ty-Lan was used by potters during the late Iron Age to make ‘proto-onc-tueuses’ ceramics. We will outline the results of the analyses of the opaque minerals present in the paste of the ‘paléo-onctueuse’ and ‘proto-onctueuse’ ceramics and in the two serpentinites, in order to identify their chemical signatures.In sedimentary basins, such as the Caen Plain, certain ceramic workshops may have existed that used clays derived from the decal-cification of shelly limestone. These vessels are naturally tempered with fossil shells which are more or less cemented by limestone. This is one of the main clues permitting the origin of fossil shells to be determined. Examples of this type of pottery are common in the sedimentary basin of the Caen Plain, where Bronze Age and Early Iron Age potters produced pottery known as Caen Plain ware (Manson et al., 2011). However, in the case of shell-tempered pottery discovered in a crystalline massif we need to determine whether the inclusions are fossils shells derived from shelly limestone, or if the potters deliberately added crushed shells to their pastes. This is the case on the Late Iron Age site of La Batterie-Basse (Manche) where several ceramics containing crushed shell temper were found on the shore. We will see that the LA-ICP-MS can help us to determine the nature of these inclusions on the basis of their chemical compositions.Finally, the application of the methods presented in this article to ceramics from the Early Neolithic site of Kervouyec-Nevez (Finistère) provides us with an example of data crossover which can be obtained from analysis of several types of mineral inclusions. In fact, we will see that the inclusions within a section of wattle and daub can be used as a reference to determine the chemical compositions of several local minerals which can then be compared to the inclusions in the pottery discovered on the site.
L’analyse de la matière première des céramiques, qu’il s’agisse d’observations pétrographiques des inclusions au microscope polarisant ou d’analyses chimiques globales, peut se heurter dans certains cas à des difficultés liées à la nature des terres employées par les artisans. C’est notamment le cas dans les massifs cristallins, comme le Massif central ou le Massif armoricain, où la redondance de certaines roches comme le granite ou le gabbro, dont les argiles d’altérations ont été employées pour fabriquer les poteries, ne permettent pas de différencier précisément les productions. Ainsi, des vases, montés à partir de terres granitiques éloignées de plusieurs centaines de kilomètres, pourront présenter des inclusions minérales similaires et posséder des signatures chimiques globales proches. Il en va de même pour des poteries façonnées à partir des argiles d’altération de gabbros ou de serpentinites, dont les affleurements bien que moins nombreux peuvent également semer le doute quant au traçage de l’origine géographique des matières premières argileuses. Ces verrous méthodologiques oblitèrent donc la discussion quant aux échanges ayant pu avoir lieu entre les communautés et bloquent ainsi notre compréhension des relations entre les groupes humains. Il s’agit donc de développer de nouvelles approches dans l’étude des matières premières des céramiques, aux travers notamment d’outils comme le spectro-mètre de masse à source plasma, couplé à un système de prélèvement par ablation laser (LA-ICP-MS). Cette technique a permis de renouveler l’étude des inclusions des céramiques, comme le montrent les travaux sur la détermination de l’origine de dégraissant coquillier fluviatile ou encore la datation U/Pb par LA-ICP-MS d’inclusions de zircons détritiques, mais aussi de tracer les sources d’approvisionnement à partir de l’analyse des matrices argileuses englobant les inclusions. Cet article présente les dernières avancées méthodologiques réalisées à l’aide de la technique du LA-ICP-MS dans les problématiques de différenciation de l’origine des matières premières argileuses, pétrographiquement et géochimiquement semblables. Ainsi, au travers de plusieurs exemples, situés sur le Massif armoricain et répartis chronologiquement du Néolithique ancien au second âge du Fer, nous verrons que certains minéraux inclus dans les pâtes des terres cuites peuvent servir de traceurs pour différencier les productions et identifier précisément les sources des terres et les roches mères.Il sera dans un premier temps question de décrire comment la composition chimique de tablettes de biotite permet de distinguer les ori-gines des céramiques dont les inclusions correspondent à l’assemblage minéralogique d’une roche granitique. Dans un second temps, nous présenterons les résultats obtenus grâce aux analyses de grains d’amphibole contenus dans les pâtes de poteries façonnées à l’aide d’argiles d’altération de roches gabbroïques et nous verrons que cette méthode permet d’identifier et de distinguer les productions des deux principaux ateliers de potiers du second âge du Fer. Par la suite, nous verrons que la singularité d’une pâte ne permet pas toujours d’identifier son origine, au travers de l’exemple unique d’une céramique paléo-onctueuse de l’âge du Bronze. Cette poterie a été montée à partir d’argiles d’altération d’une roche ultrabasique, la serpentinite, formation géologique n’affleurant qu’à deux endroits en Bretagne. Dès lors, l’analyse de minéraux opaques nous permettra de surmonter cet obstacle et d’identifier la zone géographique d’où provient ce vase. Dans les bassins sédimentaires peuvent exister des productions de terres cuites basées sur des argiles de décalcification de calcaires coquillers, comme dans la plaine de Caen. Ces vases présentent des bioclastes fossiles, qui peuvent être cimentées à du calcaire, il s’agit d’un des principaux indices permettant de déterminer l’origine fossilifère des bioclastes. Cependant, dans le cas d’une découverte de céramiques à inclusions bioclastiques et de l’absence de fragments de calcaires associés à ces bioclastes, la question est de savoir si les potiers ont utilisé des terres où sont naturellement présents des fossiles, ou s’il s’agit d’un dégraissant à base de bioclastes ramassés sur l’estran et adjointes aux pâtes par les artisans. Nous verrons que le LA-ICP-MS fournit un procédé pour distinguer la nature de ces deux types d’inclusions à l’aide de leurs compositions chimiques. Enfin, l’application de ces méthodes sur le site du Néolithique ancien de Kervouyec-Névez (Finistère) fournira un exemple de croisement des données que l’on peut obtenir à partir des analyses de plusieurs types d’inclusions minérales.